Ru/그래핀 나노 촉매를 이용한 암모니아 분해 연구

Ru/그래핀 나노 촉매를 이용한 암모니아 분해 연구

에틸렌 글리콜 (EG)을 사용하여 산화 그래핀과 Ru 이온을 동시에 환원시켜 그래핀 나노 시트에서 고 분산 Ru 나노 입자를 성장시켰고, 생성 된 Ru/그래 핀 나노 복합체는 Cox 없는 수소 생산을 위해 암모니아 분해에 촉매로 적용되었습니다. Ru/그래 핀 나노 복합체의 미세 구조 조정은 제조 조건을 조정하여 Ru 입자 크기, 형태 및 로딩 측면에서 쉽게 달성되었습니다. Ru 촉매에 대한 암모니아 분해는 구조에 민감하기 때문에 이것은 우수한 촉매 활성의 핵심이었습니다. 우리의 결과는 물을 보조 용매로 사용하여 제조 된 Ru/graphene이 복합물의 나노 구조가 크게 개선되어 암모니아 분해에 대한 촉매 성능을 크게 향상 시켰음을 보여주었습니다. Ru/graphene 촉매의 장기 안정성은 고온에서 암모니아로부터 COx가 없는 수소 생산에 대해 평가되었으며 촉매 반응 중 촉매의 구조적 진화를 조사했습니다. 450 ° C에서 80 시간 동안 촉매 활성에 뚜렷한 변화가 없었지만 나노 복합체에서 Ru 나노 입자의 응집이 여전히 관찰되었으며, 이는 주로 소결 효과에 기인합니다. 그러나 Ru/graphene 촉매의 성능은 20 시간 이내에 500 ° C에서 점차적으로 감소했는데, 이는 주로 H2 분위기에서 그래 핀 나노 시트의 메탄 화 효과와 고온에서 소결 강화에 기인합니다. 미래에 화석 연료 대신 수소를 1 차 에너지 원으로 사용하기 위해 수소 생산, 저장 및 활용과 같은 중요한 문제에 엄청난 노력을 기울였습니다. 이러한 문제 중 수소 저장은 수소의 체적 밀도가 매우 낮고 실제 적용을 위한 목표 값과는 거리가 멀기 때문에 잠재적 인 수소 경제에 가장 다루기 힘든 것으로 보입니다. 부피 밀도를 향상시키기 위해 수소 저장을 위한 다양한 전략이 제안되었으며, 이는 주로 물리적 또는 화학적 저장 경로로 분류 될 수 있습니다. 물리적 저장 경로에서 고압으로 압축되거나 액체 상태로 저장된 수소는 매력적인 체적 밀도를 달성할 수 있지만, 이러한 기술은 매우 높은 비용으로 극도로 가혹한 처리 조건에 시달리고 심각한 안전 문제가 있습니다. 반면에 수소는 온화한 조건에서 흡착을 통해 다공성 물질에 저장 될 수 있지만, 다양한 흡착제의 상대적으로 낮은 수소 저장 용량은 실제 적용에 있어 극복 할 수 없는 장애물 인 것 같습니다. 수소의 화학적 저장에 많은 관심을 기울였으며, 금속 및 유기 수 소화물과 같은 다양한 수소 운반체를 기반으로 다양한 유형의 수소 저장 시스템이 집중적으로 연구되었습니다. 암모니아 는 최근 그 매력적인 특성으로 인해 매우 유망하고 중요한 수소 운반체로 널리 받아 들여졌습니다. 첫째, 암모니아는 대용량 저장 용량 (17.6 wt %)이 매우 높고 액체보다 훨씬 높은 108g / L의 매우 높은 부피의 수소 저장 밀도에 해당하는 온화한 조건에서 액체로 쉽게 저장할 수 있습니다. 수소 (71 g / L). 또한 가장 중요한 벌크 화학 물질 중 하나 인 암모니아 산업은 합성 기술과 저장 및 운송 인프라 측면에서 거의 한 세기 동안 전 세계적으로 운영되어 대규모 응용 분야에 이상적인 수소 운반체로서 암모니아를 크게 촉진합니다. 기존의 탄소 질 화합물과 비교하여 암모니아 분해를 통해 생성 된 수소는 COx가 없습니다. 즉, 암모니아 분해 과정에서 CO2가 배출되지 않으며 생성 된 수소는 양성자 교환 막 연료로 쉽게 사용할 수 있습니다. 암모니아를 수소 운반체로 사용하는 것은 수소 저장 문제에 대한 실행 가능한 해결책이지만 결국 암모니아는 효율적으로 분해되어야하며, 이는 연료 전지와 같은 모바일 애플리케이션을 위한 현장 수소 스트림 생성에 특히 중요합니다. 전기 자동차. 이와 관련하여 고성능 암모니아 분해 촉매의 개발은 암모니아 매개 수소 경제에 매우 중요합니다. 암모니아 분해 촉매에 초점을 맞춘 연구 노력은 최근 몇 년 동안 급속히 증가하고 있고 현재 촉매의 촉매 활성은 여전히 상당한 개선이 필요합니다. 암모니아 전환의 현재 수준은 특히 400 ° C 미만의 반응 온도에서 평형보다 훨씬 낮습니다. 연구 진행에 따르면 Ru는 현재 암모니아 분해에 가장 적극적인 성분입니다. Ru에 의한 암모니아 분해는 고 활성 B5 유형 부위의 변화로 인해 구조에 민감하기 때문에 최적의 크기와 형태를 가진 Ru 입자의 제어는 암모니아 분해에서 매우 중요합니다. 이 사이트는 하나의 층에 세 개의 Ru 원자를 배열하고 바로 위의 층에 두 개를 더 배치하여 다른 구조에 대한 Ru (0001) 테라스의 단일 원자 단계에 해당합니다. 더욱이 Ru의 촉매 활성은 지지체에 의존적입니다. 일반적으로 Ru 로의 전자 전달을 촉진하는 지지체는 Ru 표면에서 N 원자의 재결합 탈착에 도움이되는 Ru 촉매의 촉매 활성에 도움에 대한 속도 결정 단계입니다. 암모니아 분해. 따라서 탄소 나노 튜브 (CNTs) 와 같은 전도성 탄소 재료는 암모니아 분해를 위한 효과적인 지지체로 집중적으로 연구되어 왔습니다. 최근에는 전도성이 뛰어나고 비 표면적이 매우 높은 새로운 그래 핀 시트와 Ru-N 결합의 결합 방지 궤도에 전자 주입이 가능한 무기 전극이 고성능으로 제안되었습니다. 고성능 암모니아 분해 촉매 개발을 위한 지지체 특성과 Ru 미세 구조 조정의 중요성을 고려하여, 우리는 이전에 고성능 암모니아 분해 촉매로 사용하기 위해 쉽게 제어되는 나노 구조를 가진 새로운 Ru/그래 핀 나노 복합체를 제안했습니다. COx가없는 효율적인 수소 생산을 위해 Ru/그래 핀 나노 복합체의 촉매 거동에 관한 추가 연구가 필요합니다. 현재 연구에서는 촉매 성능을 추가로 조정하기 위해 잘 제어 된 Ru 로딩 및 구조를 갖는 Ru/ 그래 핀 나노 복합체를 준비했으며 고온에서 암모니아 분해 및 비활성화 동안 이러한 촉매의 안정성을 담당하는 메커니즘에 대해 논의했습니다. 고품질 Ru / 그래 핀 나노 복합체는 암모니아로부터 COx가 없는 수소 생산을 위해 에틸렌 글리콜을 사용하여 산화 그래 핀과 Ru 이온을 동시에 환원하여 제조되었습니다. 그래 핀 산화물 시트에 상당한 산소 함유 그룹의 도움으로 매우 높은 수준의 Ru 로딩에서도 그래 핀 나노 시트에서 Ru 나노 입자의 균일 한 성장이 가능했습니다. 또한 환원 과정에서 전구체 용액에 보조 용매로 물을 첨가하면 그래 핀 나노 시트에서 Ru 나노 입자의 분산과 크기 및 형태가 더욱 효율적으로 개선되어 암모니아 분해에 대한 촉매 성능이 크게 향상되었습니다. 암모니아 분해 과정에서 Ru/ 그래 핀 나노 복합체에서 관찰 된 구조적 변화는 고온에서 COx가없는 수소를 생산할 수 있게 했으며, 이는 주로 소결 효과와 그래 핀 지지체의 메탄 화에 기인합니다.